第三章（金·银·水晶篇）

·主角：小金、小银、水晶（客串：小智、小黄、小茂、小蓝）·反派：假面人——柳伯及其控制的火箭队残党·涉及册回数：8~15（少部分）卷，91~180话故事大意：关都四天王之战过后一年，新的冒险在城都地方展开。和神奇宝贝情同手足的少年小金，为了追查从空木研究所偷走小锯鳄及从大木博士那偷走新神奇宝贝图鉴的神秘少年小银，带着从大木博士那好不容易争取来的新图鉴一起踏上了旅程。经过一系列的误会与战斗，二人终于并肩作战。可是他们在与神秘敌人——假面人的战斗中惨败，被打入愤怒之湖湖底，生死未卜。与此同时，小智通过了常磐道馆训练家考试，但由于手部被冻住时受伤，因此把道馆训练家的位置让给了小茂。后来由于听说成都地区的白银山温泉有助于疗伤，所以小智决定试一试。于是小智、小黄一同来到了城都地方。另一方面，为了收集图鉴的资料，大木博士找来了捕获专家水晶。水晶来到漩涡列岛，会合了苏醒的小金、小银。小银独自去调查假面人，水晶和小金赶往石英高原另外，经过调查，假面人的真面目似乎是道馆训练家，为此神奇宝贝协会召集了关东和城都的道馆训练家，打算在本届联盟赛上进行道馆训练家对抗战，并从中找出犯人。小茂也随之来到了城都地方。至于小蓝，她也来到了城都地方，在这之前，她做了一些准备……比赛快要结束时，假面人终于发难，且露出本来面目——卡吉镇道馆训练家柳伯！他利用凤王、洛奇亚的羽毛做成了“捕捉时间的神奇宝贝球”。他来到了桐树林神龛，企图捕获时间移动神奇宝贝雪拉比。关东、城都一共7位神奇宝贝图鉴所有者在桐树林神龛前与柳伯进行最后决战，终于获得了胜利。7位神奇宝贝图鉴所有者大团圆。

第四章（红宝石·蓝宝石篇）

·主角：路比、沙菲雅·反派：火岩队&；水舰队·涉及册回数：15（大部分）~22（大部分）卷，181~267话故事大意：“戴面具的男子”事件发生后两年，在丰缘地方，一个刚从城都地方搬来这的少年路比，为了参加这个地方的神奇宝贝华丽大赛，不顾父亲的反对，偷偷离家出走，没想到却因为巧合，遇上了野性化少女沙菲雅。沙菲雅是小田卷博士的女儿，由于沙菲雅是以得到方缘地区所有训练馆徽章为目标，而路比的目标是赢得丰缘所有华丽大赛两人因此起了争执，于是并订下了80天的约定，看谁最快在期限内完成目标，以证明自己的实力，就这样，两人踏上了各自的旅程。同时，丰缘地方的两个神秘集团－火岩队和水舰队也在蠢蠢欲动，他们的目的是要让超古代神奇宝贝－固拉多和盖欧卡觉醒，以此建造自己的理想世界。为此，丰缘地方的道馆馆长紧急召开会议，商讨对策。即使这样，固拉多和盖欧卡还是觉醒了。他们召唤出烈日和海啸，把丰缘地方闹得天翻地覆。路比和沙菲雅经过殊死搏斗，终于令两大超古代神奇宝贝再次进入沉睡之中，保卫了丰缘。

第五章（火红·叶绿篇）

·主角：小智小茂小蓝（客串：小黄、小银）·反派：火箭队（三兽士萨奇、欧卡、查克拉，首领坂木）·涉及册回数：22（少部分）~26（少部分）卷，268~302话故事大意：超古代神奇宝贝觉醒事件半年后，在关都，大木博士收回了小智，小茂和小蓝三人的图鉴。小蓝即将与父母见面，可是一个未知敌人的攻击破坏了重逢的喜悦，小蓝的父母消失，小蓝因此昏迷。小智和小茂从企图破坏七岛的火箭队三兽士口中得知，攻击小蓝的神秘敌人是来自宇宙的DNA神奇宝贝——代欧奇希斯，而代欧奇西斯本身与来自真新镇的图鉴拥有者（其实只有小智，“与来自真新镇的图鉴拥有者互相吸引”只是一个幌子）互相吸引。三人为了战胜胜敌人向极梅婆婆学习了终极绝招，而意外中得知，这是火箭队坂木的阴谋。坂木抓住了代欧奇西斯，得到全宇宙最大的力量，借此寻找自己的儿子。在五之岛，小智彻底败给了代欧奇希斯，也因此一蹶不振。然而，苏醒的小蓝和突然出现的超梦，给了小智信心。三人一同闯入七之岛的战斗塔，在其中救出了小蓝的父母，大败代欧奇希斯的分身。坂木和三兽士乘着火箭队的战斗飞行艇逃走了。可是小茂、小蓝已经筋疲力尽，于是小智去参加最后决战。与此同时，小银来到了常磐市，见到了小黄。二人与三兽士的萨奇、欧卡进行了战斗，小银惊悉坂木竟然是是自己的父亲！在火箭队的战斗飞行艇上，小智与超梦大败坂木与代欧奇希斯。可是此时，三兽士的查克拉叛变，劫持了战斗飞行艇，并设置了爆炸装置——佛烈托斯。小智破坏了爆炸装置，使战斗飞行艇安全着陆。萨奇突然出现，射出一道金光，小智、小茂、小蓝、小黄、小银竟然被石化了！

第六章（绿宝石篇）

·主角：米拉特（客串：路比、莎菲雅，龙套：小金、水晶、小智、小茂、小蓝、小黄、小银）·反派：盔甲人（水梧桐）·涉及册回数：26（大部分）~29卷，303~337话故事大意：七之岛骚动约三个月后，丰缘地方的对战开拓区开发完成，正筹备着开幕式。突然有名少年被梦幻神奇宝贝·拉帝亚斯及拉帝欧斯带到那里去。称为米拉特的他，没有携带任何神奇宝贝却热衷于“神奇宝贝对战”，扬言要“称霸”对战开拓区。打算向对战塔提出挑战申请的米拉特，好巧不巧的打断了开幕式。米拉特当然被开拓之脑们训了一顿，但莅临的媒体却以为是开幕式的桥段之一，开拓之脑们为避免混乱，对媒体宣布设施开放的7天，将给予对战开拓区的挑战权，于是米拉特的对战之旅开始了。另一方面，几乎同时间祈愿神奇宝贝基拉祈在对战开拓区中觉醒，觊觎那股力量的魔爪正悄悄逼近……在接下来的五天内，米拉特成功挑战了五个设施，并与神秘的盔甲男——格列盖达交手了两次。后来，格列盖达捕获了基拉祈，路比和沙菲雅前来与米拉特会合，一同前往对战塔与格列盖达进行最后决战。格列盖达利用基拉祈许愿，造出了“盖欧卡”形大海魔。正当他们陷入苦战的时候，小金和水晶赶到，交给了路比等三人终极绝招，并告诉他们小智等五人被石化的消息。之后，基拉祈被五人的决心感动，解除了小智等五人的石化。之后，在十人的合力战斗下，大海魔被破坏，对战开拓区恢复了平静。后来，米拉特又挑战成功了最后两个设施，十名图鉴所有者大团圆。

第七章（钻石·珍珠篇）

·主角：戴亚蒙德（迪亚）、帕鲁、贝立兹

·反派：银河团·涉及册数：30~38（前半部分）卷，318~416话故事大意：戴亚蒙德和帕鲁为了让幼稚园的小朋友能够有笑容，向着搞笑艺人为目标前进。有一天，2人在搞笑艺人的地方登场，获得了旅行卷（在一周内无限期使用真砂镇公园的自行车）。另一方面，神奥地区的有钱人家“贝立兹家”（非正式中文翻释）里，贝立兹决定为了制作家徽而旅行。后来，贝立兹误认为迪亚和帕鲁是被聘请的她的保镖，而迪亚和帕鲁误认为贝立兹是他们旅行的导游，三人向着共同的目的地——殿元山顶出发了。经过几重波折，贝立兹取得了五枚徽章。和迪亚、帕鲁一起和计划“创造新世界”的银河团多次交战（贝立兹的两位真正的保镖在交战中被打入破裂世界而失踪），得知他们打算在立志湖、心齐湖、睿智湖之一投下“银河炸弹”来引出三圣菇，制造赤色锁。于是三人分头前往三湖泊阻止银河团的阴谋，却全员落败。（途中贝立兹得到了第六、第七枚徽章）结果银河炸弹在立志湖爆破，三圣菇最终落入银河团之手。为了使自己变得更强，贝立兹接受第八馆主电志的特训，并得到了第八枚徽章，帕鲁接受野濑市馆主的特训，迪亚则只身潜入银河团基地救出三圣菇。虽然在基地汇合的三人以“放弃图鉴”的代价解放三圣菇，但是赤色锁也迎来了完成。赤木带着赤色锁前往殿元山与三干部汇合，却遭到六馆主的合击。当三干部迎击六馆主时，赤木成功召唤出掌控时空的神奇宝贝帕鲁奇亚和迪亚鲁加，一举击败刚打败三干部的六馆主。同时，萨奇也来到了殿元山。原来她的真名是saque，赤木的新宇宙创造计划从数年前起便开始计划了，当时为了搜集调查与宇宙有关的PM数据，萨奇潜入火箭队，目的是捕获代奇希斯敬奉给赤木。接下来，迪亚、帕鲁、贝立兹以及神奥冠军竹兰为了阻止赤木的阴谋进行了殊死搏斗。迪亚运用自己的理解神奇宝贝感情的能力，帕鲁运用自己的意志，贝立兹运用自己的知识解读有关于时空双神的古老文卷。最后，三人成功使两大神兽恢复平静，解救了危机。贝立兹的家族纹章也完成了。她本想去寻找两位真正的保镖，可是由于意外，从一个空间破洞中伸出一只爪子，抓走了时空双神和赤木。迪亚从银河团干部身上发现了一本关于传说中神奇宝贝的笔记，想要去寻找它们。看来，三人的冒险并没有告一段落。